Dal 1961 al 1979 prestò servizio in magistratura, dapprima come Pretore ad Empoli e poi come Sostituto Procuratore della Repubblica a Firenze. A soli 35 anni, Carlo, pensò di dedicare tutte le sue energie alla tutela della vita sia nell'ambito del 'Movimento per la Vita', da lui fondato, sia anche nelle battaglie politiche e legislative nel Parlamento Italiano e in quello Europeo.
Nel 1979, alle elezioni del 3-4 giugno, fu eletto nelle liste della Democrazia Cristiana e fu poi rieletto nel 1983. Mai, Casini, nascose la sua distanza da quella parte del partito che intendeva relegare nella sfera privata della coscienza i valori caratteristici dell'antropologia Cristiana. Di questo fu elogiato, in una udienza da Papa Francesco, che in modo profetico gli augurò che al momento della morte i bimbi da lui salvati dall'aborto l'avrebbero accompagnato in Paradiso. Casini nei suoi discorsi alle donne, in attesa di un bambino, era sincero e parlava con amore: 'Care donne dovete vivere la vostra gravidanza come un abbraccio al bimbo che avete in grembo, la vita è sacra e la nascita di un bambino o di una bambina è la cosa più bella che vi possa capitare. Anche la vostra creatura vi ama ancor prima di nascere e appena nato piange se non sente il vostro profumo e la vostra vicinanza'.
Carlo si sposò con Maria, che fu la sua donna per sempre, gli sposi ebbero 4 figli, Marina, Francesco ,Donatella e Marco.
All'inizio di settembre del 2017 fu diagnosticata a Carlo la Sla. Nonostante che la malattia lo portò con dolore alla morte mai si lamentò. La sua forza e fiducia nella Provvidenza non gli venivano solo dalle cure amorevoli della famiglia, ma soprattutto dall'Eucarestia che riceveva ogni giorno.



